锂氯电池正极材料新策略

中国科学技术大学(USTC)陈薇教授、江海龙教授和李振宇教授团队采用锂-氯(Li-Cl)中的NH2功能化金属有机骨架(MOFs)2)电池实现高比容量、循环稳定性和优越的低温性能。他们的工作于3月15日发表在Joule上。

传统的锂亚硫酰氯(Li-SOCl2)电池因其高能量密度和其他优势而被广泛使用，但由于Li-SOCl2电池不可充电，因此仍然需要替代品。2021年首次发明可充电锂氯电池，具有1200mAh/g的高比容量和~3.6V的高输出电压。

然而，以下问题阻碍了Li-Cl2电池的实际应用。首先，Cl2反应受到多孔碳对Cl2分子的弱物理吸附的限制。其次，过多的LiCl生成到碳孔中会阻塞Li+传输和Cl2扩散的通道，阻碍进一步的电化学反应。此外，未键合的Cl2的穿梭效应会导致电池容量衰减，尤其是在高输出容量时。因此，具有高度多孔结构的正极材料对于实现高性能Li-Cl2电池至关重要。

为了克服这些困难，该团队提出应该应用具有路易斯碱性官能团的MOFs来改善阴极Cl2/LiCl反应。在理论预测的指导下，采用第一性原理计算筛选出具有-NH2官能团的MOFs，并将其应用于Li-Cl2电池中。Cryo-TEM和低剂量高分辨率TEM显示UiO-66-NH2在循环过程中保持非常稳定的结构，XPS证实-NH2基团对Cl2和LiCl具有很强的亲和力，从而增强其氧化还原反应动力学。氯化锂2团队设计的@MOF电池达到了2000mAh/g的最大放电比容量，并在1000mAh/g的比容量下稳定循环超过500次。同时，电池在-40℃的温度下性能稳定。

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